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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所葉茂與劉中民團隊，聯(lián)合福州大學(xué)教授鮑曉軍與朱海波團隊，在分子篩納米孔道傳遞領(lǐng)域取得重要進展。大量工業(yè)催化研究與實踐表明，分子篩限域納米孔道能夠精準調(diào)控客體分子的擴散與遷移動力學(xué)，從而提高催化劑的活性、選擇性與穩(wěn)定性。深刻理解并定量描述分子篩孔道內(nèi)客體分子的限域傳遞與反應(yīng)耦合過程，是工業(yè)分子篩催化劑設(shè)計和優(yōu)化的關(guān)鍵。傳統(tǒng)的理論計算方法如密度泛函理論或分子動力學(xué)模擬僅能夠模擬有限局域空間內(nèi)客體分子的限域傳遞過程，難以反映催化劑載體的尺寸效應(yīng)。針對分子篩催化劑，建立限域納米孔道傳遞與反應(yīng)耦合的理論模型，不僅能夠精準描述納米孔道中客體分子的傳遞與反應(yīng)動態(tài)歷程，還能夠揭示宏觀分子篩載體性質(zhì)對催化反應(yīng)性能的影響機制。然而，構(gòu)建這一理論模型需要對客體分子限域傳遞過程進行精確表征，這是當前研究的瓶頸。近年來，葉茂和劉中民團隊發(fā)展了一系列具有高時空分辨率的分子篩納米孔道內(nèi)客體傳質(zhì)與傳熱的原位表征技術(shù)，并在理解限域分子與熱量傳遞機制的基礎(chǔ)上，建立了具有一定普適性的納米孔道“傳遞-反應(yīng)”耦合模型。基于限域納米孔道傳遞與反應(yīng)耦合模型的研究基礎(chǔ)，本研究中，葉茂和劉中民團隊建立了分子篩尺度下金屬團簇限域遷移-團聚理論模型：通過第一性原理模擬獲得分子篩納米孔道中金屬團簇的遷移與團聚動力學(xué)，結(jié)合分子篩限域“傳遞-反應(yīng)”理論模型框架，首次建立了分子篩限域納米孔道內(nèi)金屬團簇的遷移與團聚模型。該模型可揭示分子篩微區(qū)納米孔道內(nèi)金屬團簇遷移與團聚的動態(tài)歷程，定量描述分子篩尺寸對金屬團簇時空分布的影響。進一步，葉茂和劉中民團隊與鮑曉軍和朱海波團隊等合作，借助多種原位高時空分辨譜學(xué)表征技術(shù)，證明了這一模型的可靠性。研究發(fā)現(xiàn)，分子篩載體尺寸是調(diào)控金屬團簇“外表面團聚”與“孔道內(nèi)聚集”兩種競爭機制的關(guān)鍵。同時，合作團隊通過調(diào)控Silicate-1(S-1)分子篩載體的b軸長度發(fā)現(xiàn)，當S-1載體b軸長度大于2 μm時，遷移路徑的延長迫使Pt物種在分子篩孔道內(nèi)定向發(fā)生“孔道內(nèi)聚集”并形成亞納米Pt團簇，實現(xiàn)了將其鎖定于納米孔道中，避免了Pt物種形成團聚導(dǎo)致的催化劑不可逆失活。基于這一發(fā)現(xiàn)，合作團隊提出通過增加分子篩載體尺寸實現(xiàn)Pt物種的“擴散-聚集-自鎖”機制，創(chuàng)制出具有超高穩(wěn)定性的丙烷脫氫Pt-Sn@MFI催化劑。這一研究首次實現(xiàn)了分子篩尺度下金屬團簇遷移與團聚歷程的定量描述，為通過準確調(diào)變分子篩載體性質(zhì)來精準調(diào)控限域金屬團簇遷移-團聚過程奠定了理論基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果以Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst為題，發(fā)表在《自然》（Nature）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和國家重點研發(fā)計劃等的支持。論文鏈接研究揭示分子篩納米孔道金屬團簇限域遷移-團聚理論機制