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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù),，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn),。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿,、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國(guó)家重大需求,、面向人民生命健康,，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地,，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù),，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

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精密測(cè)量院在沸石分子篩催化丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)制研究中取得進(jìn)展

2021-10-18 精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院

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語(yǔ)音播報(bào)

　　甲烷,、乙烷和丙烷等低碳烷烴在地球上儲(chǔ)量豐富，直接將低碳烷烴催化轉(zhuǎn)化為附加值較高的烯烴,、芳烴等化工產(chǎn)品,，可替代目前依賴于石油的化工生產(chǎn)路線，具有重要的應(yīng)用價(jià)值,。Ga修飾的分子篩在丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)中表現(xiàn)出較高反應(yīng)活性,，丙烷在催化劑上的轉(zhuǎn)化涉及復(fù)雜的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，盡管已有較多研究,，而對(duì)丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理目前尚未有明確認(rèn)識(shí),，在一定程度上阻礙了此反應(yīng)過程的工業(yè)化應(yīng)用。

　　研究團(tuán)隊(duì)采用原位固體核磁共振技術(shù)結(jié)合色譜-質(zhì)譜方法,，剖析了Ga/ZSM-5分子篩催化丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)過程,，在間歇與流動(dòng)反應(yīng)條件下觀察到重要中間體環(huán)戊烯碳正離子的生成及轉(zhuǎn)化過程。研究表明,，在間歇反應(yīng)過程中,，丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)為自催化反應(yīng)，包括初始期,、誘導(dǎo)期及結(jié)束期三個(gè)階段,。反應(yīng)過程中生成的環(huán)戊烯碳正離子可作為“烴池”物種，促進(jìn)丙烷的轉(zhuǎn)化,，從而加速反應(yīng)進(jìn)行。在流動(dòng)反應(yīng)過程中,，12C/13C同位素交換的固體NMR實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步揭示了環(huán)戊烯碳正離子是高活性的“烴池”物種,，可促進(jìn)丙烷的轉(zhuǎn)化?？蒲腥藛T基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果構(gòu)建了Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)制,，丙烷在分子篩上脫氫形成初始烯烴物種，該過程反應(yīng)速度較慢,。初始烯烴進(jìn)一步生成環(huán)戊烯碳正離子,，在接下來的過程中，環(huán)戊烯碳正離子自身可以轉(zhuǎn)化為芳烴產(chǎn)物,，環(huán)戊烯碳正離子能夠通過奪取丙烷分子上的氫負(fù)離子（hydride）而加速其脫氫過程,，進(jìn)而促進(jìn)芳烴的生成,。該研究揭示了分子篩上丙烷芳構(gòu)化機(jī)制，將為丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)的工業(yè)化應(yīng)用提供重要指導(dǎo),。

　　研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金,、中科院、湖北省科技廳及中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)的支持,。

　　論文鏈接

Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)的烴池過程

　　近日,，中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院研究員徐君、鄧風(fēng)科研團(tuán)隊(duì),，在沸石分子篩催化丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)制研究方面取得重要進(jìn)展,。該團(tuán)隊(duì)利用原位固體核磁共振技術(shù)，探索鎵（Ga）修飾ZSM-5分子篩（Ga/ZSM-5）催化丙烷轉(zhuǎn)化制芳烴過程,，發(fā)現(xiàn)環(huán)戊烯碳正離子中間體,，并實(shí)驗(yàn)證實(shí)該碳正離子可作為活性“烴池”物種催化丙烷生成輕質(zhì)芳烴（苯、甲苯,、二甲苯）的轉(zhuǎn)化機(jī)制,。相關(guān)研究成果以Unraveling Hydrocarbon Pool Boosted Propane Aromatization on Gallium/ZSM-5 Zeolite by Solid-State Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上,，并被遴選為Hot Paper,。
　　甲烷、乙烷和丙烷等低碳烷烴在地球上儲(chǔ)量豐富,，直接將低碳烷烴催化轉(zhuǎn)化為附加值較高的烯烴,、芳烴等化工產(chǎn)品，可替代目前依賴于石油的化工生產(chǎn)路線,，具有重要的應(yīng)用價(jià)值,。Ga修飾的分子篩在丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)中表現(xiàn)出較高反應(yīng)活性，丙烷在催化劑上的轉(zhuǎn)化涉及復(fù)雜的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò),，盡管已有較多研究,，而對(duì)丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)理目前尚未有明確認(rèn)識(shí)，在一定程度上阻礙了此反應(yīng)過程的工業(yè)化應(yīng)用,。
　　研究團(tuán)隊(duì)采用原位固體核磁共振技術(shù)結(jié)合色譜-質(zhì)譜方法,，剖析了Ga/ZSM-5分子篩催化丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)過程，在間歇與流動(dòng)反應(yīng)條件下觀察到重要中間體環(huán)戊烯碳正離子的生成及轉(zhuǎn)化過程,。研究表明,，在間歇反應(yīng)過程中，丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)為自催化反應(yīng),，包括初始期,、誘導(dǎo)期及結(jié)束期三個(gè)階段。反應(yīng)過程中生成的環(huán)戊烯碳正離子可作為“烴池”物種,，促進(jìn)丙烷的轉(zhuǎn)化,，從而加速反應(yīng)進(jìn)行,。在流動(dòng)反應(yīng)過程中，12C/13C同位素交換的固體NMR實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步揭示了環(huán)戊烯碳正離子是高活性的“烴池”物種,，可促進(jìn)丙烷的轉(zhuǎn)化,。科研人員基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果構(gòu)建了Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)機(jī)制,，丙烷在分子篩上脫氫形成初始烯烴物種,，該過程反應(yīng)速度較慢。初始烯烴進(jìn)一步生成環(huán)戊烯碳正離子,，在接下來的過程中,，環(huán)戊烯碳正離子自身可以轉(zhuǎn)化為芳烴產(chǎn)物，環(huán)戊烯碳正離子能夠通過奪取丙烷分子上的氫負(fù)離子（hydride）而加速其脫氫過程,，進(jìn)而促進(jìn)芳烴的生成,。該研究揭示了分子篩上丙烷芳構(gòu)化機(jī)制，將為丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)的工業(yè)化應(yīng)用提供重要指導(dǎo),。
　　研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金,、中科院、湖北省科技廳及中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)的支持,。
　　論文鏈接
　　Ga/ZSM-5分子篩上丙烷芳構(gòu)化反應(yīng)的烴池過程
　　

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