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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn),。

——習(xí)近平總書(shū)記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿,、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國(guó)家重大需求,、面向人民生命健康,，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地,，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

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福建物構(gòu)所錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體研究取得進(jìn)展

2024-11-12 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

X射線(xiàn)探測(cè)技術(shù)在疾病診斷,、異物檢測(cè)等領(lǐng)域具有重要作用。閃爍體作為X射線(xiàn)探測(cè)技術(shù)的核心器件,，是一類(lèi)可以將高能輻射如X/γ射線(xiàn),、α/β粒子、中子轉(zhuǎn)化為可見(jiàn)光或近可見(jiàn)光的材料,。而高效閃爍體需要具有高產(chǎn)光率,、高能量分辨率、快速響應(yīng)時(shí)間,、靈敏的電離檢測(cè)以及出色的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性,。面向這一需求，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所郭國(guó)聰與鄭發(fā)鯤團(tuán)隊(duì)在錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體研究方面取得了進(jìn)展,。

錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體具有優(yōu)越的熱穩(wěn)定性,、機(jī)械強(qiáng)度和可加工性，在核醫(yī)學(xué),、輻射檢測(cè)和工業(yè)檢測(cè)等方面具有應(yīng)用前景,。而關(guān)于溫度對(duì)錳(II)基閃爍體的影響研究甚少，尤其在發(fā)光/閃爍機(jī)理方面,。為此,，該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了具有高發(fā)光效率且可大規(guī)模制備的錳基有機(jī)金屬鹵素雜化納米閃爍體Mn-1 NCs ((mpp)₂MnCl₄)。

研究顯示，在77?K至150?K溫度區(qū)間內(nèi),，Mn-1?NCs熒光強(qiáng)度隨著溫度的上升而下降,。這是由于在該溫度區(qū)間Mn²⁺離子的激發(fā)電子無(wú)法克服陷阱能級(jí)，遵循Dexter能量轉(zhuǎn)移過(guò)程,。而在150?K至350?K溫度區(qū)間內(nèi),，Mn-1 NCs的熒光強(qiáng)度隨著溫度的上升而上升，甚至超過(guò)77?K時(shí)的熒光強(qiáng)度,。這是由于溫度升高有助于被捕獲的電荷載流子逃離陷阱能級(jí),，經(jīng)由能量倒轉(zhuǎn)過(guò)程重新到達(dá)Mn²⁺離子的發(fā)光中心，在一定程度上可彌補(bǔ)溫度升高造成的發(fā)光損失,。同時(shí),，Mn-1 NCs的閃爍強(qiáng)度優(yōu)于商用閃爍體Bi₄Ge₃O₁₂，探測(cè)極限可達(dá)1.01 μGy_air/s,，低于醫(yī)學(xué)成像中的標(biāo)準(zhǔn)診斷劑量率,。

這一金屬鹵素閃爍材料表現(xiàn)出較好的抗輻照穩(wěn)定性、溶劑穩(wěn)定性和空氣穩(wěn)定性,。研究通過(guò)基于Mn-1 NCs的柔性閃爍薄膜,，可觀察到美工刀和耳機(jī)的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，其成像分辨率可達(dá)11.3 lp/mm,。該研究明晰了有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化金屬鹵素閃爍材料發(fā)光機(jī)理,，為高性能閃爍材料的設(shè)計(jì)提供了新途徑。相關(guān)成果以High-Resolution X-Ray Imaging With 0D Organic–Metal Halide Scintillator Featuring Reversed Exciton Trapping為題,，發(fā)表在《激光與光子學(xué)評(píng)論》（Laser &?Photonics Reviews）上,。

通常,，閃爍薄膜通過(guò)物理?yè)诫s方法將閃爍體負(fù)載到高分子材料中,。這種方式易導(dǎo)致閃爍體顆粒堆積，從而使相鄰的閃爍體產(chǎn)生光學(xué)串?dāng)_,，影響探測(cè)器性能,。該團(tuán)隊(duì)采用具有圓偏振閃爍性能的閃爍體材料，通過(guò)調(diào)控輻射發(fā)光的傳播方向,，來(lái)解決上述問(wèn)題,。

該團(tuán)隊(duì)利用烯丙基膦配體合成了兩種零維錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體——(atpp)₂MnCl₄·0.5H₂O（MnCl₄-1）和(atpp)₂MnBr₄（MnBr₄-2）。得益于四面體[MnX₄]^2–晶體場(chǎng)的影響,，相較于MnCl₄-1,，含較重溴原子的MnBr₄-2在X射線(xiàn)探測(cè)中表現(xiàn)出更優(yōu)越的檢測(cè)極限，僅為0.117 μGyair/s,；而MnCl₄-1的檢測(cè)極限為0.330 μGyair/s,。研究顯示，二者均優(yōu)于醫(yī)學(xué)診斷標(biāo)準(zhǔn),。

同時(shí),，這些錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體含有不飽和的C=C雙鍵,，通過(guò)光聚合反應(yīng)，將手性聚合單體,、高分子預(yù)聚體與零維錳基有機(jī)金屬鹵化物閃爍體結(jié)合起來(lái),。因此，該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了新型手性金屬-有機(jī)聚合物材料,，取得了優(yōu)異的發(fā)光不對(duì)稱(chēng)因子效果,。基于閃爍體MnBr₄-2的手性金屬-有機(jī)聚合物閃爍薄膜在X射線(xiàn)成像中的分辨率達(dá)14.84 lp/mm,，相較于傳統(tǒng)物理?yè)诫s類(lèi)材料提高了成像空間分辨率,，超過(guò)了乳腺癌醫(yī)學(xué)成像的標(biāo)準(zhǔn)，這對(duì)高分辨率醫(yī)學(xué)X射線(xiàn)成像應(yīng)用具有重要意義,。相關(guān)成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上,。

研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目,、福建省自然科學(xué)基金等的支持,。

論文鏈接：1、2

X射線(xiàn)探測(cè)技術(shù)在疾病診斷,、異物檢測(cè)等領(lǐng)域具有重要作用,。閃爍體作為X射線(xiàn)探測(cè)技術(shù)的核心器件，是一類(lèi)可以將高能輻射如X/γ射線(xiàn),、α/β粒子,、中子轉(zhuǎn)化為可見(jiàn)光或近可見(jiàn)光的材料。而高效閃爍體需要具有高產(chǎn)光率,、高能量分辨率,、快速響應(yīng)時(shí)間、靈敏的電離檢測(cè)以及出色的機(jī)械和化學(xué)穩(wěn)定性,。面向這一需求,，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所郭國(guó)聰與鄭發(fā)鯤團(tuán)隊(duì)在錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體研究方面取得了進(jìn)展。錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體具有優(yōu)越的熱穩(wěn)定性,、機(jī)械強(qiáng)度和可加工性,，在核醫(yī)學(xué)、輻射檢測(cè)和工業(yè)檢測(cè)等方面具有應(yīng)用前景,。而關(guān)于溫度對(duì)錳(II)基閃爍體的影響研究甚少,，尤其在發(fā)光/閃爍機(jī)理方面。為此,，該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了具有高發(fā)光效率且可大規(guī)模制備的錳基有機(jī)金屬鹵素雜化納米閃爍體Mn-1 NCs ((mpp)2MnCl4),。研究顯示，在77?K至150?K溫度區(qū)間內(nèi)，Mn-1?NCs熒光強(qiáng)度隨著溫度的上升而下降,。這是由于在該溫度區(qū)間Mn2+離子的激發(fā)電子無(wú)法克服陷阱能級(jí),，遵循Dexter能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。而在150?K至350?K溫度區(qū)間內(nèi),，Mn-1 NCs的熒光強(qiáng)度隨著溫度的上升而上升,，甚至超過(guò)77?K時(shí)的熒光強(qiáng)度。這是由于溫度升高有助于被捕獲的電荷載流子逃離陷阱能級(jí),，經(jīng)由能量倒轉(zhuǎn)過(guò)程重新到達(dá)Mn2+離子的發(fā)光中心,，在一定程度上可彌補(bǔ)溫度升高造成的發(fā)光損失。同時(shí),，Mn-1 NCs的閃爍強(qiáng)度優(yōu)于商用閃爍體Bi4Ge3O12,，探測(cè)極限可達(dá)1.01 μGyair/s，低于醫(yī)學(xué)成像中的標(biāo)準(zhǔn)診斷劑量率,。這一金屬鹵素閃爍材料表現(xiàn)出較好的抗輻照穩(wěn)定性,、溶劑穩(wěn)定性和空氣穩(wěn)定性。研究通過(guò)基于Mn-1 NCs的柔性閃爍薄膜,，可觀察到美工刀和耳機(jī)的內(nèi)部結(jié)構(gòu),，其成像分辨率可達(dá)11.3 lp/mm。該研究明晰了有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化金屬鹵素閃爍材料發(fā)光機(jī)理,，為高性能閃爍材料的設(shè)計(jì)提供了新途徑,。相關(guān)成果以High-Resolution X-Ray Imaging With 0D Organic–Metal Halide Scintillator Featuring Reversed Exciton Trapping為題，發(fā)表在《激光與光子學(xué)評(píng)論》（Laser &?Photonics Reviews）上,。通常,，閃爍薄膜通過(guò)物理?yè)诫s方法將閃爍體負(fù)載到高分子材料中。這種方式易導(dǎo)致閃爍體顆粒堆積,，從而使相鄰的閃爍體產(chǎn)生光學(xué)串?dāng)_,，影響探測(cè)器性能。該團(tuán)隊(duì)采用具有圓偏振閃爍性能的閃爍體材料,，通過(guò)調(diào)控輻射發(fā)光的傳播方向,，來(lái)解決上述問(wèn)題,。該團(tuán)隊(duì)利用烯丙基膦配體合成了兩種零維錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體——(atpp)2MnCl4·0.5H2O（MnCl4-1）和(atpp)2MnBr4（MnBr4-2）,。得益于四面體[MnX4]2–晶體場(chǎng)的影響，相較于MnCl4-1,，含較重溴原子的MnBr4-2在X射線(xiàn)探測(cè)中表現(xiàn)出更優(yōu)越的檢測(cè)極限,，僅為0.117 μGyair/s；而MnCl4-1的檢測(cè)極限為0.330 μGyair/s,。研究顯示,，二者均優(yōu)于醫(yī)學(xué)診斷標(biāo)準(zhǔn)。同時(shí)，這些錳基有機(jī)金屬鹵素雜化閃爍體含有不飽和的C=C雙鍵,，通過(guò)光聚合反應(yīng),，將手性聚合單體、高分子預(yù)聚體與零維錳基有機(jī)金屬鹵化物閃爍體結(jié)合起來(lái),。因此,，該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了新型手性金屬-有機(jī)聚合物材料，取得了優(yōu)異的發(fā)光不對(duì)稱(chēng)因子效果,?；陂W爍體MnBr4-2的手性金屬-有機(jī)聚合物閃爍薄膜在X射線(xiàn)成像中的分辨率達(dá)14.84 lp/mm，相較于傳統(tǒng)物理?yè)诫s類(lèi)材料提高了成像空間分辨率,，超過(guò)了乳腺癌醫(yī)學(xué)成像的標(biāo)準(zhǔn),，這對(duì)高分辨率醫(yī)學(xué)X射線(xiàn)成像應(yīng)用具有重要意義。相關(guān)成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上,。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金,、中國(guó)科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目、福建省自然科學(xué)基金等的支持,。論文鏈接：1,、2

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