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加快打造原始創(chuàng)新策源地,，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn),。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國(guó)家重大需求,、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地,，率先建成國(guó)家高水平科技智庫，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

研究揭示柔性分子篩CoS-1高效催化丙烷脫氫的分子機(jī)制

2025-04-24 大連化學(xué)物理研究所

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近日,，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)研究員王亮、教授肖豐收?qǐng)F(tuán)隊(duì),，以及寧夏大學(xué)教授劉晰團(tuán)隊(duì)合作,，在丙烷脫氫制丙烯的研究中取得進(jìn)展。研究開發(fā)出一種鈷硅酸鹽沸石催化劑（CoS-1）,，該催化劑具有穩(wěn)定孤立四面體鈷位點(diǎn)結(jié)構(gòu)的獨(dú)特分子篩骨架,，展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，可實(shí)現(xiàn)丙烯產(chǎn)率達(dá)9.7 kg_C3= kg_cat^–¹ h^–¹,。此外,，在工業(yè)條件下，其丙烷脫氫性能優(yōu)于傳統(tǒng)工業(yè)PtSn/Al₂O₃催化劑,。

低碳烯烴是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的重要原料,。通過低碳烷烴脫氫，有望實(shí)現(xiàn)頁巖氣直接生產(chǎn)低碳烯烴,，具有重要的研究?jī)r(jià)值,。在前期的工作中，研究團(tuán)隊(duì)通過理論計(jì)算系統(tǒng)研究了硅質(zhì)分子篩骨架穩(wěn)定的不同孤立金屬位點(diǎn)的烷烴脫氫特性,，取得了系列研究成果,。

該研究通過穩(wěn)定性研究和催化動(dòng)態(tài)模擬，揭示了CoS-1催化劑的活性中心結(jié)構(gòu)及其高性能的化學(xué)根源,。研究發(fā)現(xiàn),，分子篩骨架穩(wěn)定的孤立Co位點(diǎn)，在反應(yīng)過程中呈現(xiàn)(Si?O)_δ?Co^δ⁺?(OH?Si)_4?_δ配位結(jié)構(gòu),，其柔性骨架在高溫條件下的熵效應(yīng)可顯著降低Co^δ⁺位點(diǎn)的丙烷脫氫能壘,，使CoS-1催化劑具有比Pt₃Sn合金更低的能壘。研究團(tuán)隊(duì)通過微觀動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算了這兩種催化劑上的烷烴脫氫速率,，發(fā)現(xiàn)雖然CoS-1具有更低的能壘，但由于丙烷擴(kuò)散到分子篩孔道內(nèi)的過程會(huì)造成較大的熵?fù)p失,，使得Co^δ⁺位點(diǎn)附近的丙烷濃度遠(yuǎn)低于Pt₃Sn表面,，從而導(dǎo)致在反應(yīng)初期，CoS-1的總反應(yīng)速率略低于Pt₃Sn,。此外,，研究還發(fā)現(xiàn)分子篩非鍵合吸附的特性有利于產(chǎn)物丙烯的快速脫附,，降低了催化劑積碳速率，從而使CoS-1表現(xiàn)出更優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性,。

相關(guān)研究以Cobaltosilicate zeolite beyond platinum catalysts for propane dehydrogenation為題,，發(fā)表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃,、國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持,。

論文鏈接

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員肖建平團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)研究員王亮,、教授肖豐收?qǐng)F(tuán)隊(duì),，以及寧夏大學(xué)教授劉晰團(tuán)隊(duì)合作，在丙烷脫氫制丙烯的研究中取得進(jìn)展,。研究開發(fā)出一種鈷硅酸鹽沸石催化劑（CoS-1）,，該催化劑具有穩(wěn)定孤立四面體鈷位點(diǎn)結(jié)構(gòu)的獨(dú)特分子篩骨架，展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,，可實(shí)現(xiàn)丙烯產(chǎn)率達(dá)9.7 kgC3= kgcat–1 h–1,。此外，在工業(yè)條件下,，其丙烷脫氫性能優(yōu)于傳統(tǒng)工業(yè)PtSn/Al2O3催化劑,。低碳烯烴是現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)的重要原料。通過低碳烷烴脫氫,，有望實(shí)現(xiàn)頁巖氣直接生產(chǎn)低碳烯烴,，具有重要的研究?jī)r(jià)值。在前期的工作中,，研究團(tuán)隊(duì)通過理論計(jì)算系統(tǒng)研究了硅質(zhì)分子篩骨架穩(wěn)定的不同孤立金屬位點(diǎn)的烷烴脫氫特性,，取得了系列研究成果。該研究通過穩(wěn)定性研究和催化動(dòng)態(tài)模擬,，揭示了CoS-1催化劑的活性中心結(jié)構(gòu)及其高性能的化學(xué)根源,。研究發(fā)現(xiàn)，分子篩骨架穩(wěn)定的孤立Co位點(diǎn),，在反應(yīng)過程中呈現(xiàn)(Si?O)δ?Coδ+?(OH?Si)4?δ配位結(jié)構(gòu),，其柔性骨架在高溫條件下的熵效應(yīng)可顯著降低Coδ+位點(diǎn)的丙烷脫氫能壘，使CoS-1催化劑具有比Pt3Sn合金更低的能壘,。研究團(tuán)隊(duì)通過微觀動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算了這兩種催化劑上的烷烴脫氫速率,，發(fā)現(xiàn)雖然CoS-1具有更低的能壘，但由于丙烷擴(kuò)散到分子篩孔道內(nèi)的過程會(huì)造成較大的熵?fù)p失,，使得Coδ+位點(diǎn)附近的丙烷濃度遠(yuǎn)低于Pt3Sn表面,，從而導(dǎo)致在反應(yīng)初期，CoS-1的總反應(yīng)速率略低于Pt3Sn。此外,，研究還發(fā)現(xiàn)分子篩非鍵合吸附的特性有利于產(chǎn)物丙烯的快速脫附,，降低了催化劑積碳速率，從而使CoS-1表現(xiàn)出更優(yōu)異的長(zhǎng)期穩(wěn)定性,。相關(guān)研究以Cobaltosilicate zeolite beyond platinum catalysts for propane dehydrogenation為題,，發(fā)表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃,、國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持,。論文鏈接

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