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過(guò)渡金屬催化炔烴的氫碳官能團(tuán)化反應(yīng)是構(gòu)建多取代烯烴的重要合成策略之一。然而,，目前報(bào)道的各類方法通常僅能在產(chǎn)物中引入一分子炔烴,。非對(duì)稱內(nèi)炔烴的二聚-碳?xì)涔倌軋F(tuán)化反應(yīng)極具挑戰(zhàn)性，反應(yīng)往往生成多種異構(gòu)體的混合物,。因此,，如何在反應(yīng)過(guò)程中精準(zhǔn)控制炔烴的插入度、區(qū)域和立體選擇性是該領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵問(wèn)題,。中國(guó)科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所王曉明課題組在大環(huán)雙核金屬催化的工作基礎(chǔ)上,，以大環(huán)雙吡啶雙亞胺配體（PDI）搭載的雙核鎳絡(luò)合物為催化劑，實(shí)現(xiàn)了非對(duì)稱內(nèi)炔烴和有機(jī)硼試劑參與的炔烴二聚-氫碳官能化反應(yīng),，高效合成了一系列五取代共軛二烯,。該類化合物可發(fā)生多種類型的轉(zhuǎn)化，特別是可以通過(guò)一鍋法獲得具有重要合成價(jià)值的橋雙環(huán)化合物,。此外,，課題組與南開大學(xué)彭謙教授團(tuán)隊(duì)合作，結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究與理論計(jì)算,，初步闡釋了反應(yīng)可能的雙核金屬催化機(jī)制,。研究表明，兩個(gè)鎳核能夠分別活化兩個(gè)炔烴,，生成關(guān)鍵的二乙烯基二鎳中間體,，隨后通過(guò)還原消除得到最終產(chǎn)物。與經(jīng)典單核金屬催化中底物分子在一個(gè)金屬中心上順序發(fā)生各步轉(zhuǎn)化不同,，該工作中兩個(gè)鎳中心各自介導(dǎo)一分子炔烴的轉(zhuǎn)化形成烯基鎳,，隨后雙核中的兩個(gè)烯基進(jìn)一步結(jié)合生成產(chǎn)物。借鑒全合成中“匯聚式合成”的概念,，這一催化模式被命名為“雙核匯聚式催化”,，加深了對(duì)雙核協(xié)同催化機(jī)制的理解。近日,，相關(guān)研究成果以Alkyne dimerization-hydroarylation to form pentasubstituted 1,3-dienes via binuclear nickel catalysis為題,，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委,、上海市科技委,、上海有機(jī)所金屬有機(jī)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)等的支持。論文鏈接雙核鎳催化炔烴的二聚-氫碳官能化反應(yīng)