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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù),，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書(shū)記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿,、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康,，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù),，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

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研究揭示氟化鉺鋰上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米晶激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)機(jī)制

2025-05-13 福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米晶相對(duì)其低摻體系具有更強(qiáng)的離子間相互作用,，在單顆粒示蹤,、超分辨成像、微納光學(xué)等領(lǐng)域具有應(yīng)用前景,。然而,，受濃度猝滅的影響,，稀土高摻納米晶普遍存在上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率較低的問(wèn)題。能量遷移和交叉弛豫是引起濃度猝滅的主要原因,，但何種機(jī)制占主導(dǎo)地位尚存爭(zhēng)議,。對(duì)稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米晶開(kāi)展基礎(chǔ)發(fā)光物理研究，并揭示濃度猝滅的物理機(jī)制,，對(duì)于探討上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理,、開(kāi)發(fā)高亮度的稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料及其應(yīng)用具有重要意義。

中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研究員黃萍和鄭偉,，通過(guò)變溫上轉(zhuǎn)換熒光光譜和熒光壽命等測(cè)試手段,，對(duì)氟化鉺鋰（LiErF₄）體系上轉(zhuǎn)換納米晶的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)開(kāi)展研究，揭示其濃度猝滅的物理機(jī)制主要源于Er³⁺離子⁴I_13/2激發(fā)態(tài)能量到納米晶晶格和表面缺陷的長(zhǎng)距離遷移,，而非此前文獻(xiàn)報(bào)道的NaErF₄體系中Er³⁺的交叉弛豫過(guò)程,。研究發(fā)現(xiàn)，利用惰性殼層包覆,、三明治夾心結(jié)構(gòu)的空間限域以及引入Tm³⁺作為能量俘獲中心的協(xié)同優(yōu)化策略,，可抑制Er³⁺:⁴I_13/2能量遷移介導(dǎo)的激發(fā)態(tài)能量耗散，將Er³⁺的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度提高760倍,，且其上轉(zhuǎn)換發(fā)光量子產(chǎn)率從<0.01%提升到2.29%,。

該團(tuán)隊(duì)基于能量擴(kuò)散理論，并利用限域能量遷移模型,，解析Er³⁺:⁴I_13/2能級(jí)的變溫?zé)晒馑p動(dòng)力學(xué)過(guò)程,，計(jì)算出LiYF₄@LiErF₄@LiYF₄（Y@100Er@Y）納米晶中Er³⁺的能量遷移速率（K_D）。當(dāng)溫度從室溫降到77 K時(shí),，K_D從3.74 × 10³ s^?1降到3.57 × 10² s^?1,，因此在低溫下Y@100Er@Y納米晶的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度顯著提升。當(dāng)共摻微量Tm³⁺離子后,，由于引入Er³⁺ → Tm³⁺ → Er³⁺新的能量傳遞通道,，使Er³⁺的長(zhǎng)距離能量遷移受到抑制。因此,，與Y@100Er@Y相比,，Y@Er/0.5Tm@Y納米晶Er³⁺的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性均得到提升，473 K下上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度仍能保持室溫值的81%,。

這一研究為稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光體系的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)研究提供了新發(fā)現(xiàn),，并為高效上轉(zhuǎn)換稀土納米晶的設(shè)計(jì)合成及其在單顆粒尺度的應(yīng)用開(kāi)發(fā)奠定了理論基礎(chǔ)。

相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《納米快報(bào)》（Nano Letters）上,。

論文鏈接

稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米晶相對(duì)其低摻體系具有更強(qiáng)的離子間相互作用,，在單顆粒示蹤、超分辨成像,、微納光學(xué)等領(lǐng)域具有應(yīng)用前景,。然而,，受濃度猝滅的影響，稀土高摻納米晶普遍存在上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率較低的問(wèn)題,。能量遷移和交叉弛豫是引起濃度猝滅的主要原因,，但何種機(jī)制占主導(dǎo)地位尚存爭(zhēng)議,。對(duì)稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米晶開(kāi)展基礎(chǔ)發(fā)光物理研究,，并揭示濃度猝滅的物理機(jī)制，對(duì)于探討上轉(zhuǎn)換發(fā)光機(jī)理,、開(kāi)發(fā)高亮度的稀土上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光材料及其應(yīng)用具有重要意義,。中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研究員黃萍和鄭偉，通過(guò)變溫上轉(zhuǎn)換熒光光譜和熒光壽命等測(cè)試手段,，對(duì)氟化鉺鋰（LiErF4）體系上轉(zhuǎn)換納米晶的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)開(kāi)展研究,，揭示其濃度猝滅的物理機(jī)制主要源于Er3+離子4I13/2激發(fā)態(tài)能量到納米晶晶格和表面缺陷的長(zhǎng)距離遷移，而非此前文獻(xiàn)報(bào)道的NaErF4體系中Er3+的交叉弛豫過(guò)程,。研究發(fā)現(xiàn),，利用惰性殼層包覆、三明治夾心結(jié)構(gòu)的空間限域以及引入Tm3+作為能量俘獲中心的協(xié)同優(yōu)化策略,，可抑制Er3+:4I13/2能量遷移介導(dǎo)的激發(fā)態(tài)能量耗散,，將Er3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度提高760倍，且其上轉(zhuǎn)換發(fā)光量子產(chǎn)率從<0.01%提升到2.29%,。該團(tuán)隊(duì)基于能量擴(kuò)散理論,，并利用限域能量遷移模型，解析Er3+:4I13/2能級(jí)的變溫?zé)晒馑p動(dòng)力學(xué)過(guò)程,，計(jì)算出LiYF4@LiErF4@LiYF4（Y@100Er@Y）納米晶中Er3+的能量遷移速率（KD）,。當(dāng)溫度從室溫降到77 K時(shí)，KD從3.74 × 103 s?1降到3.57 × 102 s?1,，因此在低溫下Y@100Er@Y納米晶的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度顯著提升,。當(dāng)共摻微量Tm3+離子后，由于引入Er3+ → Tm3+ → Er3+新的能量傳遞通道,，使Er3+的長(zhǎng)距離能量遷移受到抑制,。因此，與Y@100Er@Y相比,，Y@Er/0.5Tm@Y納米晶Er3+的上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性均得到提升,，473 K下上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度仍能保持室溫值的81%。這一研究為稀土高摻上轉(zhuǎn)換納米發(fā)光體系的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)研究提供了新發(fā)現(xiàn),，并為高效上轉(zhuǎn)換稀土納米晶的設(shè)計(jì)合成及其在單顆粒尺度的應(yīng)用開(kāi)發(fā)奠定了理論基礎(chǔ),。相關(guān)研究成果在線發(fā)表在《納米快報(bào)》（Nano Letters）上。論文鏈接

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