語音播報
利用可再生電力通過電化學CO2還原反應(CO2RR)生產(chǎn)高附加值化學品,,對可再生碳資源增值具有重要意義,。多碳醇因具有高能量密度特性以及與現(xiàn)有能源基礎設施的高度適配性,,在清潔能源儲存與化工原料領域展現(xiàn)出應用前景。目前,,電催化CO2RR生成多碳醇的主要挑戰(zhàn)在于解決C-C偶聯(lián)與C-O鍵斷裂的競爭機制導致的產(chǎn)物選擇性失衡,。同時,高電流密度下中間體脫附失控和體系穩(wěn)定性低,,制約多碳醇的規(guī)?;a(chǎn)。因此,,開發(fā)新型高效催化劑以實現(xiàn)多碳醇選擇性突破,,成為領域發(fā)展的關鍵。
中國科學院化學研究所韓布興/朱慶宮團隊致力于CO2電催化還原體系研究,。近期,,該團隊基于前期成果,發(fā)現(xiàn)稀土元素獨特的4f電子軌道特性可精準調控相鄰銅(Cu)原子的電子密度分布,,并在電催化反應過程中構建具有動態(tài)自修復特性的催化界面,,實現(xiàn)了高電流密度條件下CO2向多碳醇的高選擇性轉化。
該團隊利用鐠(Pr)等稀土元素獨特的4f電子構型和未占據(jù)5d軌道特性,,通過分步沉淀-煅燒策略構筑具有微觀結構缺陷的復合催化劑,,在原子尺度上形成高效的不對稱活性位點。這一催化劑在700 mA cm-2工業(yè)級電流密度下,,多碳醇選擇性達71.3%,,多碳醇/乙烯產(chǎn)物比例提升至12:1,單程碳轉化效率達44.8%,。原位表征與理論計算顯示,,Pr-O-Cu鍵合作用形成的動態(tài)自修復異質界面能夠調控*CO吸附構型,通過誘導不對稱C-C耦合路徑并穩(wěn)定醇類中間體,,以提升多碳醇選擇性,。
這一成果為設計高效的CO2RR催化劑提供了新思路,并提升了稀土基催化劑在電催化中的應用潛力,。
相關研究成果發(fā)表在《自然-合成》(Nature Synthesis)上,。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部,、中國科學院和北京分子科學國家研究中心的支持,。
鐠銅氧化物異質界面上電催化CO2加氫制備多碳醇的反應機制
© 1996 - 中國科學院 版權所有 京ICP備05002857號-1 京公網(wǎng)安備110402500047號 網(wǎng)站標識碼bm48000002
地址:北京市西城區(qū)三里河路52號 郵編:100864
電話: 86 10 68597114(總機) 86 10 68597289(總值班室)
© 1996 - 中國科學院 版權所有 京ICP備05002857號-1 京公網(wǎng)安備110402500047號 網(wǎng)站標識碼bm48000002
地址:北京市西城區(qū)三里河路52號 郵編:100864
電話: 86 10 68597114(總機) 86 10 68597289(總值班室)
© 1996 - 中國科學院 版權所有
京ICP備05002857號-1京公網(wǎng)安備110402500047號
網(wǎng)站標識碼bm48000002
地址:北京市西城區(qū)三里河路52號 郵編:100864
電話:86 10 68597114(總機)
86 10 68597289(總值班室)