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研究示意圖,。中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳凱豐與副研究員朱井義團(tuán)隊(duì)直接觀測到量子點(diǎn)-有機(jī)分子構(gòu)成的雜化自由基對的量子相干特性，并實(shí)現(xiàn)了三線態(tài)光化學(xué)產(chǎn)率的高效磁場相干調(diào)控,。1月6日,，相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然-材料》,。光致電荷分離之后會生成兩個自旋關(guān)聯(lián)的自由基，它們被稱為自由基對,。自由基對具有單線態(tài)和三線態(tài)自旋構(gòu)型,，它們之間的相互轉(zhuǎn)換是一個真正意義上的量子相干過程。更重要的是,，該轉(zhuǎn)換過程可以通過施加外磁場進(jìn)行調(diào)控,。這種磁場效應(yīng)在自旋化學(xué),、量子生物學(xué),、量子傳感等領(lǐng)域備受關(guān)注。有機(jī)分子構(gòu)成的自由基對的磁場效應(yīng)被廣泛研究,，然而,，其磁場效應(yīng)普遍較弱，很難獲得普適性的調(diào)控規(guī)律,。該工作中,，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了II-VI族量子點(diǎn)-茜素分子雜化體系，并基于磁場調(diào)制的飛秒瞬態(tài)吸收光譜及量子動力學(xué)理論模擬,，系統(tǒng)揭示了雜化自由基對三線態(tài)復(fù)合動力學(xué)的相干行為,。不同于人工制備的純有機(jī)自由基對，在量子點(diǎn)-分子雜化體系中,，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的尺寸與組成,，可以實(shí)現(xiàn)Δg（g-因子差異）在0.1至1之間的大范圍調(diào)控，比有機(jī)體系高出兩個數(shù)量級,。在巨大Δg的作用下,，研究團(tuán)隊(duì)直接觀測到了自由基對在不同自旋量子態(tài)間的相干拍頻，并在室溫下實(shí)現(xiàn)了自由基對三線態(tài)復(fù)合動力學(xué)的高效磁場調(diào)控,。在進(jìn)一步研究中,，團(tuán)隊(duì)將磁場效應(yīng)與穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)相耦合，實(shí)現(xiàn)了β-胡蘿卜光化學(xué)異構(gòu)化反應(yīng)的磁場調(diào)控,。理論模擬結(jié)果,、磁場調(diào)制的瞬態(tài)動力學(xué)、穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)速率三者高度一致,，印證了磁場相干調(diào)控的可靠性,。這項(xiàng)工作闡明了雜化自由基對在光化學(xué)反應(yīng)中的“量子優(yōu)越性”，借助這種優(yōu)越性實(shí)現(xiàn)了光化學(xué)三線態(tài)過程的高效磁場調(diào)控,。這種通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)尺寸和組成就能輕易調(diào)控的磁場效應(yīng),，不僅為自旋化學(xué)提供了新的研究方向，在新興的量子傳感,、仿生量子生物學(xué)等領(lǐng)域也具有應(yīng)用潛力,。相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-024-02061-1（原載于《中國科學(xué)報》?2025-01-08?第1版?要聞）