【中國科學(xué)報(bào)】研究實(shí)現(xiàn)三線態(tài)光化學(xué)過程的量子相干調(diào)控----中國科學(xué)院

加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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【中國科學(xué)報(bào)】研究實(shí)現(xiàn)三線態(tài)光化學(xué)過程的量子相干調(diào)控

2025-01-08 中國科學(xué)報(bào) 孫丹寧

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研究示意圖。中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳凱豐與副研究員朱井義團(tuán)隊(duì)直接觀測到量子點(diǎn)-有機(jī)分子構(gòu)成的雜化自由基對(duì)的量子相干特性，并實(shí)現(xiàn)了三線態(tài)光化學(xué)產(chǎn)率的高效磁場相干調(diào)控。1月6日，相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然-材料》。

光致電荷分離之后會(huì)生成兩個(gè)自旋關(guān)聯(lián)的自由基，它們被稱為自由基對(duì)。自由基對(duì)具有單線態(tài)和三線態(tài)自旋構(gòu)型，它們之間的相互轉(zhuǎn)換是一個(gè)真正意義上的量子相干過程。更重要的是，該轉(zhuǎn)換過程可以通過施加外磁場進(jìn)行調(diào)控。這種磁場效應(yīng)在自旋化學(xué)、量子生物學(xué)、量子傳感等領(lǐng)域備受關(guān)注。有機(jī)分子構(gòu)成的自由基對(duì)的磁場效應(yīng)被廣泛研究，然而，其磁場效應(yīng)普遍較弱，很難獲得普適性的調(diào)控規(guī)律。

該工作中，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了II-VI族量子點(diǎn)-茜素分子雜化體系，并基于磁場調(diào)制的飛秒瞬態(tài)吸收光譜及量子動(dòng)力學(xué)理論模擬，系統(tǒng)揭示了雜化自由基對(duì)三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的相干行為。不同于人工制備的純有機(jī)自由基對(duì)，在量子點(diǎn)-分子雜化體系中，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的尺寸與組成，可以實(shí)現(xiàn)Δg（g-因子差異）在0.1至1之間的大范圍調(diào)控，比有機(jī)體系高出兩個(gè)數(shù)量級(jí)。在巨大Δg的作用下，研究團(tuán)隊(duì)直接觀測到了自由基對(duì)在不同自旋量子態(tài)間的相干拍頻，并在室溫下實(shí)現(xiàn)了自由基對(duì)三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的高效磁場調(diào)控。在進(jìn)一步研究中，團(tuán)隊(duì)將磁場效應(yīng)與穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)相耦合，實(shí)現(xiàn)了β-胡蘿卜光化學(xué)異構(gòu)化反應(yīng)的磁場調(diào)控。理論模擬結(jié)果、磁場調(diào)制的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)、穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)速率三者高度一致，印證了磁場相干調(diào)控的可靠性。

這項(xiàng)工作闡明了雜化自由基對(duì)在光化學(xué)反應(yīng)中的“量子優(yōu)越性”，借助這種優(yōu)越性實(shí)現(xiàn)了光化學(xué)三線態(tài)過程的高效磁場調(diào)控。這種通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)尺寸和組成就能輕易調(diào)控的磁場效應(yīng)，不僅為自旋化學(xué)提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學(xué)等領(lǐng)域也具有應(yīng)用潛力。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-024-02061-1

（原載于《中國科學(xué)報(bào)》?2025-01-08?第1版?要聞）

研究示意圖。中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳凱豐與副研究員朱井義團(tuán)隊(duì)直接觀測到量子點(diǎn)-有機(jī)分子構(gòu)成的雜化自由基對(duì)的量子相干特性，并實(shí)現(xiàn)了三線態(tài)光化學(xué)產(chǎn)率的高效磁場相干調(diào)控。1月6日，相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然-材料》。光致電荷分離之后會(huì)生成兩個(gè)自旋關(guān)聯(lián)的自由基，它們被稱為自由基對(duì)。自由基對(duì)具有單線態(tài)和三線態(tài)自旋構(gòu)型，它們之間的相互轉(zhuǎn)換是一個(gè)真正意義上的量子相干過程。更重要的是，該轉(zhuǎn)換過程可以通過施加外磁場進(jìn)行調(diào)控。這種磁場效應(yīng)在自旋化學(xué)、量子生物學(xué)、量子傳感等領(lǐng)域備受關(guān)注。有機(jī)分子構(gòu)成的自由基對(duì)的磁場效應(yīng)被廣泛研究，然而，其磁場效應(yīng)普遍較弱，很難獲得普適性的調(diào)控規(guī)律。該工作中，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了II-VI族量子點(diǎn)-茜素分子雜化體系，并基于磁場調(diào)制的飛秒瞬態(tài)吸收光譜及量子動(dòng)力學(xué)理論模擬，系統(tǒng)揭示了雜化自由基對(duì)三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的相干行為。不同于人工制備的純有機(jī)自由基對(duì)，在量子點(diǎn)-分子雜化體系中，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的尺寸與組成，可以實(shí)現(xiàn)Δg（g-因子差異）在0.1至1之間的大范圍調(diào)控，比有機(jī)體系高出兩個(gè)數(shù)量級(jí)。在巨大Δg的作用下，研究團(tuán)隊(duì)直接觀測到了自由基對(duì)在不同自旋量子態(tài)間的相干拍頻，并在室溫下實(shí)現(xiàn)了自由基對(duì)三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的高效磁場調(diào)控。在進(jìn)一步研究中，團(tuán)隊(duì)將磁場效應(yīng)與穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)相耦合，實(shí)現(xiàn)了β-胡蘿卜光化學(xué)異構(gòu)化反應(yīng)的磁場調(diào)控。理論模擬結(jié)果、磁場調(diào)制的瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)、穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)速率三者高度一致，印證了磁場相干調(diào)控的可靠性。這項(xiàng)工作闡明了雜化自由基對(duì)在光化學(xué)反應(yīng)中的“量子優(yōu)越性”，借助這種優(yōu)越性實(shí)現(xiàn)了光化學(xué)三線態(tài)過程的高效磁場調(diào)控。這種通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)尺寸和組成就能輕易調(diào)控的磁場效應(yīng)，不僅為自旋化學(xué)提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學(xué)等領(lǐng)域也具有應(yīng)用潛力。相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-024-02061-1（原載于《中國科學(xué)報(bào)》?2025-01-08?第1版?要聞）

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