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加快打造原始創(chuàng)新策源地,，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù),，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn),。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場,、面向國家重大需求,、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國家創(chuàng)新人才高地,，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國科學(xué)院辦院方針

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黃鐵礦納米礦物材料對抗生素類有機(jī)物的催化轉(zhuǎn)化研究取得進(jìn)展

2021-10-13 地球化學(xué)研究所

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　　近期,，中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所研究員萬泉團(tuán)隊(duì)與廣東工業(yè)大學(xué)合作，通過水熱合成法首次報(bào)道制備出一種新型的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化劑,。SEM和TEM表征結(jié)果顯示,，該黃鐵礦材料主要由納米片單晶延正交的六個(gè)方向定向生長而成，每個(gè)團(tuán)簇的尺寸約為2—5 μm,，其表面在pH 2—11的范圍內(nèi)均帶負(fù)電荷,。與傳統(tǒng)均相芬頓催化技術(shù)相比，該新型催化劑對環(huán)丙沙星（20 mg/L）具有高的吸附能力和催化活性以及更為廣泛的pH使用范圍,。溶液初始pH為4.0時(shí),，環(huán)丙沙星可在10 min內(nèi)可實(shí)現(xiàn)完全降解。活性物種淬滅實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)·OH是環(huán)丙沙星降解過程中最主要的活性氧物種,。

　　為研究該礦物材料在海水中的使用效果,，科研人員系統(tǒng)探討了鹵素離子對環(huán)丙沙星降解的影響。結(jié)果表明,，Br^-（≥1 mM）,、I^-（≥1 mM）以及高濃度的F^-（≥10 mM）對環(huán)丙沙星的降解具有顯著的抑制效果，而Cl^-（0-100 mM）沒有表現(xiàn)出明顯的抑制效果,。這主要?dú)w因于F^-可與Fe(III)形成低芬頓活性的絡(luò)合物,，Br^-和I^-可與·OH反應(yīng)生成低氧化能力的Br^·、I^·,、Br₂^·-和I₂^·-等自由基,，而·OH可與Cl^-反應(yīng)生成高活性的Cl^·和Cl₂^·-_。

　　科研人員通過HPLC/MS/MS定性識別出了13種降解中間產(chǎn)物,，并基于此提出環(huán)丙沙星降解的三種可能途徑。理論計(jì)算得出,，降解過程中有多個(gè)毒性中間產(chǎn)物的形成,，但通過適當(dāng)延長反應(yīng)時(shí)間至30 min后可進(jìn)一步將這些毒性中間產(chǎn)物完全脫毒并礦化為二氧化碳和水等無毒的小分子產(chǎn)物。

　　該研究不僅制備了一種新型且高效的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化材料,，還為水體中抗生素等難降解有機(jī)污染物的降解脫毒提供了一種有效的方法和思路,。

　　相關(guān)成果發(fā)表在催化領(lǐng)域期刊Applied Catalysis B: Environmental 上。研究得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng),、國家自然科學(xué)基金,、貴州省科技計(jì)劃項(xiàng)目、礦床地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金等資助,。

　　論文鏈接

環(huán)丙沙星降解路徑

六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化環(huán)丙沙星降解機(jī)制

　　環(huán)境中的抗生素類有機(jī)污染物的廣泛存在會促進(jìn)細(xì)菌的耐藥性及耐藥基因的形成和傳播,，增加細(xì)菌耐藥基因從動(dòng)物到人體遷移的風(fēng)險(xiǎn)，對人類健康及水生生態(tài)系統(tǒng)造成潛在的健康風(fēng)險(xiǎn),。芬頓催化技術(shù)是一種高效,、環(huán)境友好型的高級氧化技術(shù)（AOP），廣泛應(yīng)用于各類有機(jī)污染廢水的處理中,。但該技術(shù)存在需不斷補(bǔ)充鐵源,、產(chǎn)生大量鐵氧化物（氫氧化物）污泥、使用pH范圍窄（2.0—3.5）等缺點(diǎn),。
　　近期,，中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所研究員萬泉團(tuán)隊(duì)與廣東工業(yè)大學(xué)合作，通過水熱合成法首次報(bào)道制備出一種新型的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化劑,。SEM和TEM表征結(jié)果顯示,，該黃鐵礦材料主要由納米片單晶延正交的六個(gè)方向定向生長而成，每個(gè)團(tuán)簇的尺寸約為2—5 μm，其表面在pH 2—11的范圍內(nèi)均帶負(fù)電荷,。與傳統(tǒng)均相芬頓催化技術(shù)相比,，該新型催化劑對環(huán)丙沙星（20 mg/L）具有高的吸附能力和催化活性以及更為廣泛的pH使用范圍。溶液初始pH為4.0時(shí),，環(huán)丙沙星可在10 min內(nèi)可實(shí)現(xiàn)完全降解,。活性物種淬滅實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)·OH是環(huán)丙沙星降解過程中最主要的活性氧物種,。
　　為研究該礦物材料在海水中的使用效果,，科研人員系統(tǒng)探討了鹵素離子對環(huán)丙沙星降解的影響。結(jié)果表明,，Br-（≥1 mM）,、I-（≥1 mM）以及高濃度的F-（≥10 mM）對環(huán)丙沙星的降解具有顯著的抑制效果，而Cl-（0-100 mM）沒有表現(xiàn)出明顯的抑制效果,。這主要?dú)w因于F-可與Fe(III)形成低芬頓活性的絡(luò)合物,，Br-和I-可與·OH反應(yīng)生成低氧化能力的Br·、I·,、Br2·-和I2·-等自由基,，而·OH可與Cl-反應(yīng)生成高活性的Cl·和Cl2·-。
　　科研人員通過HPLC/MS/MS定性識別出了13種降解中間產(chǎn)物,，并基于此提出環(huán)丙沙星降解的三種可能途徑,。理論計(jì)算得出，降解過程中有多個(gè)毒性中間產(chǎn)物的形成,，但通過適當(dāng)延長反應(yīng)時(shí)間至30 min后可進(jìn)一步將這些毒性中間產(chǎn)物完全脫毒并礦化為二氧化碳和水等無毒的小分子產(chǎn)物,。
　　該研究不僅制備了一種新型且高效的六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化材料，還為水體中抗生素等難降解有機(jī)污染物的降解脫毒提供了一種有效的方法和思路,。
　　相關(guān)成果發(fā)表在催化領(lǐng)域期刊Applied Catalysis B: Environmental 上,。研究得到中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、國家自然科學(xué)基金,、貴州省科技計(jì)劃項(xiàng)目,、礦床地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金等資助。
　　論文鏈接
　　環(huán)丙沙星降解路徑
　　
　　六角星形的黃鐵礦納米片礦物團(tuán)簇異相芬頓催化環(huán)丙沙星降解機(jī)制
　　

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