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加快打造原始創(chuàng)新策源地,，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù),，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn),。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿,、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國(guó)家重大需求,、面向人民生命健康,，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地,，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

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科學(xué)家發(fā)展出新型光功能有機(jī)分子籠

2024-01-31 理化技術(shù)研究所

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語(yǔ)音播報(bào)

在光激發(fā)下調(diào)節(jié)電子給體和受體之間的電荷轉(zhuǎn)移性質(zhì)有望為開發(fā)新型有機(jī)光功能材料提供創(chuàng)新機(jī)遇。例如，促進(jìn)光誘導(dǎo)的電荷分離并抑制電荷復(fù)合將提高材料的光催化效率,。其中具有精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)的有機(jī)分子可進(jìn)行精確結(jié)構(gòu)功能化和基于溶液的表征,，因此在理解和調(diào)控電荷轉(zhuǎn)移性質(zhì)方面具備獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。在分子水平上,，引入巧妙排列的給體和受體基團(tuán)的新設(shè)計(jì)是優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程的有效方法,。?

有機(jī)分子籠具有多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和廣泛的功能特性。在有機(jī)籠骨架中精確嵌入給體和受體基團(tuán)可使它們?cè)诰S持空間接近的同時(shí)不共軛連接,。這樣的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)為實(shí)現(xiàn)光誘導(dǎo)的分子內(nèi)跨空間電荷轉(zhuǎn)移并延遲電荷復(fù)合過(guò)程提供了契機(jī),。?

基于上述思路，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所叢歡團(tuán)隊(duì)等和中國(guó)科學(xué)院物理研究所合作,，利用大環(huán)分子作為構(gòu)筑模塊,，通過(guò)軸向三重酰胺鍵共價(jià)連接，設(shè)計(jì)合成了一種給受體正交排列的剛性有機(jī)分子籠,。該研究使用酰胺鍵連接支撐分子籠骨架,，增強(qiáng)了其剛性和穩(wěn)定性。此外,，三芳基胺作為電子給體和酰胺作為電子受體的互補(bǔ)功能基團(tuán)被精準(zhǔn)嵌入到分子籠的特定位置,，這種排列方式促進(jìn)了光誘導(dǎo)的分子內(nèi)跨空間電荷轉(zhuǎn)移,，產(chǎn)生了壽命達(dá)到2納秒的電荷分離態(tài),，進(jìn)一步揭示了該有機(jī)分子籠光催化性能。?

研究人員利用匯聚式合成的方法將軸向預(yù)修飾官能團(tuán)的杯[6]芳烴與亞芴基氮雜環(huán)蕃大環(huán)砌塊用酰胺鍵連接,，構(gòu)筑了具有C₃對(duì)稱性的有機(jī)分子籠,。它的結(jié)構(gòu)中具有三個(gè)三芳基胺給體基團(tuán)和三個(gè)酰胺受體基團(tuán)，給受體基團(tuán)空間距離為1.1-1.7納米,，但由于亞芴基中的sp³碳阻隔而不直接共軛連接,，這種官能團(tuán)排布有利于跨空間電荷轉(zhuǎn)移，穩(wěn)定跨空間D⁺-A^-的電荷分離狀態(tài),。?

該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對(duì)分子籠的光物理性質(zhì)進(jìn)行研究,。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該化合物在溶劑極性增加的情況下呈現(xiàn)出熒光發(fā)射峰紅移的現(xiàn)象,，表明存在電荷轉(zhuǎn)移特征,。研究人員采用飛秒瞬態(tài)吸收光譜和飛秒紅外光譜分別監(jiān)測(cè)到了光激發(fā)下電荷轉(zhuǎn)移而產(chǎn)生的三苯胺自由基陽(yáng)離子和羰基自由基陰離子物種，二者的衰減壽命吻合,，進(jìn)一步驗(yàn)證了分子內(nèi)空間電荷轉(zhuǎn)移的存在,。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該分子的電荷分離態(tài)壽命長(zhǎng)達(dá)2納秒。?

鑒于該分子籠優(yōu)秀的光物理性質(zhì),，研究人員進(jìn)一步評(píng)估了其光解水產(chǎn)氫的催化活性,。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明分子籠展現(xiàn)出了高效的光解水產(chǎn)氫性能，可連續(xù)催化十幾個(gè)小時(shí)并保持催化活性。該研究為后續(xù)拓展分子籠的光功能應(yīng)用提供了新思路,。?

相關(guān)研究成果發(fā)表在CCS Chemistry上,。

論文鏈接

光誘導(dǎo)分子內(nèi)空間電荷轉(zhuǎn)移有機(jī)分子籠的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

在光激發(fā)下調(diào)節(jié)電子給體和受體之間的電荷轉(zhuǎn)移性質(zhì)有望為開發(fā)新型有機(jī)光功能材料提供創(chuàng)新機(jī)遇。例如,，促進(jìn)光誘導(dǎo)的電荷分離并抑制電荷復(fù)合將提高材料的光催化效率,。其中具有精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)的有機(jī)分子可進(jìn)行精確結(jié)構(gòu)功能化和基于溶液的表征，因此在理解和調(diào)控電荷轉(zhuǎn)移性質(zhì)方面具備獨(dú)特優(yōu)勢(shì),。在分子水平上,，引入巧妙排列的給體和受體基團(tuán)的新設(shè)計(jì)是優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程的有效方法。?有機(jī)分子籠具有多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和廣泛的功能特性,。在有機(jī)籠骨架中精確嵌入給體和受體基團(tuán)可使它們?cè)诰S持空間接近的同時(shí)不共軛連接,。這樣的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)為實(shí)現(xiàn)光誘導(dǎo)的分子內(nèi)跨空間電荷轉(zhuǎn)移并延遲電荷復(fù)合過(guò)程提供了契機(jī)。?基于上述思路,，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所叢歡團(tuán)隊(duì)等和中國(guó)科學(xué)院物理研究所合作,，利用大環(huán)分子作為構(gòu)筑模塊，通過(guò)軸向三重酰胺鍵共價(jià)連接,，設(shè)計(jì)合成了一種給受體正交排列的剛性有機(jī)分子籠,。該研究使用酰胺鍵連接支撐分子籠骨架，增強(qiáng)了其剛性和穩(wěn)定性,。此外,，三芳基胺作為電子給體和酰胺作為電子受體的互補(bǔ)功能基團(tuán)被精準(zhǔn)嵌入到分子籠的特定位置，這種排列方式促進(jìn)了光誘導(dǎo)的分子內(nèi)跨空間電荷轉(zhuǎn)移,，產(chǎn)生了壽命達(dá)到2納秒的電荷分離態(tài),，進(jìn)一步揭示了該有機(jī)分子籠光催化性能。?研究人員利用匯聚式合成的方法將軸向預(yù)修飾官能團(tuán)的杯[6]芳烴與亞芴基氮雜環(huán)蕃大環(huán)砌塊用酰胺鍵連接,，構(gòu)筑了具有C3對(duì)稱性的有機(jī)分子籠,。它的結(jié)構(gòu)中具有三個(gè)三芳基胺給體基團(tuán)和三個(gè)酰胺受體基團(tuán)，給受體基團(tuán)空間距離為1.1-1.7納米,，但由于亞芴基中的sp3碳阻隔而不直接共軛連接,，這種官能團(tuán)排布有利于跨空間電荷轉(zhuǎn)移，穩(wěn)定跨空間D+-A-的電荷分離狀態(tài),。?該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步對(duì)分子籠的光物理性質(zhì)進(jìn)行研究,。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該化合物在溶劑極性增加的情況下呈現(xiàn)出熒光發(fā)射峰紅移的現(xiàn)象,，表明存在電荷轉(zhuǎn)移特征,。研究人員采用飛秒瞬態(tài)吸收光譜和飛秒紅外光譜分別監(jiān)測(cè)到了光激發(fā)下電荷轉(zhuǎn)移而產(chǎn)生的三苯胺自由基陽(yáng)離子和羰基自由基陰離子物種，二者的衰減壽命吻合,，進(jìn)一步驗(yàn)證了分子內(nèi)空間電荷轉(zhuǎn)移的存在,。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該分子的電荷分離態(tài)壽命長(zhǎng)達(dá)2納秒。?鑒于該分子籠優(yōu)秀的光物理性質(zhì)，研究人員進(jìn)一步評(píng)估了其光解水產(chǎn)氫的催化活性,。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明分子籠展現(xiàn)出了高效的光解水產(chǎn)氫性能,，可連續(xù)催化十幾個(gè)小時(shí)并保持催化活性。該研究為后續(xù)拓展分子籠的光功能應(yīng)用提供了新思路,。?相關(guān)研究成果發(fā)表在CCS Chemistry上,。論文鏈接光誘導(dǎo)分子內(nèi)空間電荷轉(zhuǎn)移有機(jī)分子籠的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

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