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加快打造原始創(chuàng)新策源地,，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn),，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿,、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng),、面向國家重大需求、面向人民生命健康,，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展,，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫,，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu),。

——中國科學(xué)院辦院方針

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研究發(fā)現(xiàn)“漫游機(jī)理”加速克里奇中間體與水的反應(yīng)

2025-04-27 大連化學(xué)物理研究所

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中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員董文銳與中國科學(xué)院院士楊學(xué)明實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合研究員傅碧娜與中國科學(xué)院院士張東輝理論團(tuán)隊(duì),，在大氣自由基反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域取得進(jìn)展,。研究發(fā)現(xiàn)，syn-CH₃CHOO與水的反應(yīng)速率比文獻(xiàn)報(bào)道值快了兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這為理解大氣中syn-CH₃CHOO清除機(jī)制以及OH自由基生成途徑提供了重要依據(jù),。

syn-CH₃CHOO是丙烯和2-烯烴類化合物經(jīng)臭氧分解產(chǎn)生的重要中間體，在冬季和夏季分別占克里奇中間體總濃度的75%至79%和25%至77%,。作為結(jié)構(gòu)最簡單的syn-構(gòu)型克里奇中間體,，syn-CH₃CHOO常被用作研究OH自由基生成的模型體系。傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為,，烯烴臭氧氧化過程中產(chǎn)生的克里奇中間體特別是syn-CH₃CHOO的單分子解離是夜間OH自由基的主要來源,。但是，關(guān)于syn-CH₃CHOO與水的雙分子反應(yīng)速率存在爭(zhēng)議,，理論計(jì)算結(jié)果差異高達(dá)兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這種不確定性主要源于該反應(yīng)的高維度、高復(fù)雜性及傳統(tǒng)理論模型的局限性,。同時(shí),，由于實(shí)驗(yàn)測(cè)量的靈敏度與構(gòu)象異構(gòu)體選擇的性限制，目前只有反應(yīng)速率的上限值見諸報(bào)道,。

該團(tuán)隊(duì)采用自主研發(fā)的高重頻時(shí)間分辨激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)，結(jié)合基于基本不變量-神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法構(gòu)建的高精度全維即27維勢(shì)能面與動(dòng)力學(xué)計(jì)算,，發(fā)現(xiàn)syn-CH₃CHOO與H₂O的反應(yīng)速率常數(shù)比先前傳統(tǒng)理論預(yù)測(cè)的最大值高出約兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這一加速效應(yīng)源于反應(yīng)入口通道中復(fù)雜中間體結(jié)構(gòu)和強(qiáng)長程偶極-偶極相互作用導(dǎo)致的“漫游機(jī)理”。研究發(fā)現(xiàn),，在典型大氣環(huán)境下,，syn-CH₃CHOO與水蒸氣的雙分子反應(yīng)對(duì)其總消耗的影響程度與生成OH自由基的單分子分解途徑相當(dāng)。

上述表現(xiàn)表明,，傳統(tǒng)的“單分子分解主導(dǎo)syn-CH₃CHOO清除”的觀點(diǎn)需要重新審視,。該研究凸顯了精確實(shí)驗(yàn)測(cè)量與全維動(dòng)力學(xué)模擬相結(jié)合的重要性，將提升對(duì)復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)的預(yù)測(cè)能力和準(zhǔn)確性,。更廣泛地看,，“漫游機(jī)理”可能普遍存在于涉及復(fù)雜長程相互作用的化學(xué)反應(yīng)中，因此該研究對(duì)燃燒化學(xué)和天體化學(xué)等領(lǐng)域也具有重要意義,。

近日,，相關(guān)研究成果以Reactivity of?syn-CH₃CHOOwith H₂O enhanced through a roaming mechanism in the entrance channel為題，發(fā)表在《自然-化學(xué)》（Nature Chemistry）上,。研究工作得到國家自然科學(xué)基金,、科技創(chuàng)新2030-重大項(xiàng)目和中國科學(xué)院科研儀器設(shè)備研制項(xiàng)目等的支持。

論文鏈接

研究發(fā)現(xiàn)“漫游機(jī)理”加速克里奇中間體與水的反應(yīng)

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員董文銳與中國科學(xué)院院士楊學(xué)明實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì),，聯(lián)合研究員傅碧娜與中國科學(xué)院院士張東輝理論團(tuán)隊(duì),，在大氣自由基反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究領(lǐng)域取得進(jìn)展,。研究發(fā)現(xiàn)，syn-CH3CHOO與水的反應(yīng)速率比文獻(xiàn)報(bào)道值快了兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這為理解大氣中syn-CH3CHOO清除機(jī)制以及OH自由基生成途徑提供了重要依據(jù),。syn-CH3CHOO是丙烯和2-烯烴類化合物經(jīng)臭氧分解產(chǎn)生的重要中間體，在冬季和夏季分別占克里奇中間體總濃度的75%至79%和25%至77%,。作為結(jié)構(gòu)最簡單的syn-構(gòu)型克里奇中間體,，syn-CH3CHOO常被用作研究OH自由基生成的模型體系。傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為,，烯烴臭氧氧化過程中產(chǎn)生的克里奇中間體特別是syn-CH3CHOO的單分子解離是夜間OH自由基的主要來源,。但是，關(guān)于syn-CH3CHOO與水的雙分子反應(yīng)速率存在爭(zhēng)議,，理論計(jì)算結(jié)果差異高達(dá)兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這種不確定性主要源于該反應(yīng)的高維度、高復(fù)雜性及傳統(tǒng)理論模型的局限性,。同時(shí),，由于實(shí)驗(yàn)測(cè)量的靈敏度與構(gòu)象異構(gòu)體選擇的性限制，目前只有反應(yīng)速率的上限值見諸報(bào)道,。該團(tuán)隊(duì)采用自主研發(fā)的高重頻時(shí)間分辨激光誘導(dǎo)熒光技術(shù),，結(jié)合基于基本不變量-神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法構(gòu)建的高精度全維即27維勢(shì)能面與動(dòng)力學(xué)計(jì)算，發(fā)現(xiàn)syn-CH3CHOO與H2O的反應(yīng)速率常數(shù)比先前傳統(tǒng)理論預(yù)測(cè)的最大值高出約兩個(gè)數(shù)量級(jí),。這一加速效應(yīng)源于反應(yīng)入口通道中復(fù)雜中間體結(jié)構(gòu)和強(qiáng)長程偶極-偶極相互作用導(dǎo)致的“漫游機(jī)理”,。研究發(fā)現(xiàn)，在典型大氣環(huán)境下,，syn-CH3CHOO與水蒸氣的雙分子反應(yīng)對(duì)其總消耗的影響程度與生成OH自由基的單分子分解途徑相當(dāng),。上述表現(xiàn)表明，傳統(tǒng)的“單分子分解主導(dǎo)syn-CH3CHOO清除”的觀點(diǎn)需要重新審視,。該研究凸顯了精確實(shí)驗(yàn)測(cè)量與全維動(dòng)力學(xué)模擬相結(jié)合的重要性,，將提升對(duì)復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)的預(yù)測(cè)能力和準(zhǔn)確性。更廣泛地看,，“漫游機(jī)理”可能普遍存在于涉及復(fù)雜長程相互作用的化學(xué)反應(yīng)中,，因此該研究對(duì)燃燒化學(xué)和天體化學(xué)等領(lǐng)域也具有重要意義。近日,，相關(guān)研究成果以Reactivity of?syn-CH3CHOOwith H2O enhanced through a roaming mechanism in the entrance channel為題,，發(fā)表在《自然-化學(xué)》（Nature Chemistry）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金,、科技創(chuàng)新2030-重大項(xiàng)目和中國科學(xué)院科研儀器設(shè)備研制項(xiàng)目等的支持,。論文鏈接研究發(fā)現(xiàn)“漫游機(jī)理”加速克里奇中間體與水的反應(yīng)

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