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有機(jī)光催化劑的激子結(jié)合能高,，激子擴(kuò)散長度短,，使得它們的電荷分離效率和電荷轉(zhuǎn)移效率較低，從而限制了它們將太陽能轉(zhuǎn)化為綠色能源的潛力,。受自然界光合作用系統(tǒng)II中發(fā)生的高效對稱破缺電荷分離現(xiàn)象啟發(fā),，中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所王健君團(tuán)隊、化學(xué)研究所許子豪團(tuán)隊與清華大學(xué)王朝暉團(tuán)隊合作,，開發(fā)了具有高效的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移效率的苝酰亞胺（PDI）二聚體,，并利用基于溶劑晶體重結(jié)晶的冷凍組裝策略,，將有機(jī)分子組裝為直徑小于5nm的超小有機(jī)納米單晶，在晶粒內(nèi)實現(xiàn)了高效的電荷分離和電荷轉(zhuǎn)移效率,，提升了光催化產(chǎn)氫速率,。該研究設(shè)計了兩種具有共軛橋接結(jié)構(gòu)的PDI二聚體，并利用冷凍組裝策略,，將PDI二聚體和PDI單體組裝成超小的單晶納米顆粒,。在極性溶劑四氫呋喃中，分子狀態(tài)的p-BDNP的電荷分離速率是m-BDNP的32.6倍,，這是由于p-BDNP具有更加離域的電荷分離態(tài),。進(jìn)一步，研究通過全局?jǐn)M合飛秒瞬態(tài)吸收光譜,，發(fā)現(xiàn)超小p-BDNP納米晶體的電荷分離效率分別是m-BDNP和PDI單體的2.3倍和12.3倍,。這表明，超小晶體可以保留并增強分子原有的對稱破缺電荷分離性質(zhì),，并提升電荷分離速率,，分別達(dá)到分子狀態(tài)下的20倍和254倍。但是,，PDI單體和對應(yīng)的超小晶體幾乎沒有電荷分離的能力,。同時，由于p-BDNP分子間為平面層狀堆積方式,，有助于提高電荷傳輸和轉(zhuǎn)移效率,，實現(xiàn)了1824 μmol h-1 g-1的光催化產(chǎn)氫速率。該研究強調(diào)了對稱破缺電荷分離和超小納米尺寸對光催化效率的作用,，為發(fā)展高性能光催化劑提供了新思路,。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金,、國家重點研發(fā)計劃,、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項等的支持。論文鏈接超小納米晶的形貌和穩(wěn)態(tài)光譜表征